A．由题意“将中间活塞打开（如图所示），两种气体分子立即都分布在两个容器中”，知该过程为混乱度增大，由有序到无序的过程属于熵增加的过程，故A正确；
B．由题意“将中间活塞打开（如图所示），两种气体分子立即都分布在两个容器中．这是一个不伴随能量变化的自发过程”可知此过程为自发过程，而且没有热量的吸收或放出，故B正确；
C．由题意“将中间活塞打开（如图所示），两种气体分子立即都分布在两个容器中”可知该过程为由有序到无序的过程属于熵增加，混乱度增大的过程，故C正确；
D．由题意知该过程中：△H=0，△S＞0，所以△H-T△S＜0，可知该过程为自发过程，其逆过程不能自发进行，故D错误；
故选：D．