根据①可知该白色沉淀中一定含有亚硝酸银，亚硝酸银与盐酸反应生成氯化银与亚硝酸，亚硝酸不稳定分解生成NO、NO2和水，所以原溶液中一定含有NO2-，则H+一定不能大量共存；
根据②可知该白色沉淀应该是碳酸钙，物质的量为：[1.0g/100g/mol]=0.01mol，所以气体中含有CO2，这说明反应①中生成的白色沉淀一定有碳酸银，则原溶液中一定含有CO32-，则Mg2+就一定不能大量共存；根据碳原子守恒，CO32-的物质的量是0.01mol，5.84g沉淀中亚硝酸银沉淀的质量为：5.84g-0.01mol×276g/mol=3.08g，因此亚硝酸银的物质的量为：[3.08g/154g/mol]=0.02mol，则原溶液中NO2-的物质的量是0.02mol；
根据③可知，该气体一定是氨气，因此原溶液中含有NH4+；用50mL0.5mol/L的硫酸溶液恰好完全吸收，酸也不剩余，硫酸的物质的量是0.5mol/L×0.05L=0.025mol，则氨气的物质的量为：0.025mol×2=0.05mol，则原溶液中NH4+的物质的量是0.05mol，
A．根据以上分析可知，原溶液中一定不存在较大浓度的H+、Mg2+，故A正确；
B．根据以上分析可知，原溶液一定存在NH4+、NO2-、CO32-，且物质的量之比为：0.05mol：0.02mol：0.01mol=5：2：1，故B正确；
C．根据电荷守恒可知，原溶液中一定还含有NO3-，但K+不能确定是否存在，故C错误；
D．实验中产生的棕色气体中含有NO，遇空气生成红棕色NO2，所以颜色会加深，故D正确；
故选C．